二氧化硅負載鉑催化劑的制備及其在硅氫加成反應中的應用
關鍵詞：二氧化硅負載鉑催化劑 三氯氫硅 硅氫加成
摘要：采用乙烯基三乙氧基硅烷對二氧化硅表面羥基進行修飾,再與鉑(Pt)配位制得二氧化硅負載卡斯特鉑催化劑。以3-氯丙烯與三氯氫硅通過加成反應制備γ-氯丙基三氯硅烷為反應模型,考察了二氧化硅負載鉑催化劑的催化性能,研究了催化劑用量、原料配比、反應溫度和反應時間對該反應中原料轉化率及目標產物選擇性的影響,并對回收后的負載鉑催化劑進行了活性評價。結果表明,隨著負載鉑催化劑用量的增加,氯丙烯轉化率稍有提高,但γ-氯丙基三氯硅烷選擇性降低;與采用等量之比的原料時相比,三氯氫硅用量略微增加時,氯丙烯的轉化率由82%提高到90%,γ-氯丙基三氯硅烷選擇性沒有大幅度變動;隨著反應溫度的升高,氯丙烯轉化率逐漸提高,γ-氯丙基三氯硅烷選擇性先略微提高,而后大幅下降。隨著反應時間的延長,氯丙烯的轉化率先大幅提升,隨后緩慢上升并趨于穩定,γ-氯丙基三氯硅烷選擇性先提高后保持穩定。該催化劑在三氯氫硅與氯丙烯的硅氫加成反應體系中具有良好的催化活性及選擇性,在氯丙烯與三氯氫硅的量之比為1. 1∶1,負載鉑催化劑用量為15×10^-6,反應溫度為80℃,反應時間為4 h的條件下,氯丙烯轉化率為86. 43%,γ-氯丙基三氯硅烷選擇性為75. 88%。此外,經第5次回收后使用,催化活性和選擇性無明顯下降,在工業領域具有潛在應用價值。
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